近日,我院卢章辉教授团队在液态储氢材料催化制氢领域取得重要进展,相关研究成果以《Interface Local-Alkalinity Engineering for Enhanced Dehydrogenation Catalysis in Neutral Media》为题,发表于《Angewandte Chemie International Edition》。青年教师王昆博士和2021级硕士研究生章晓磊为本文共同第一作者,卢章辉教授、贵州师范学院王文涛教授、南方科技大学徐强教授为论文共同通讯作者,江西师范大学为第一完成单位。
安全高效的储氢技术仍是制约质子交换膜燃料电池等氢能装置规模化应用的关键瓶颈。水合肼(N2H4·H2O)兼具较高的质量储氢密度(8.0 wt%)和液体燃料易储运、易补给的优势,被认为是一种极具潜力的液态储氢材料,特别适用于无人航天器、潜艇动力源等场景。然而,水合肼的分解路径高度依赖其反应环境。中性环境下,水合肼倾向于发生不完全分解,生成NH3和N2,大幅降低了其作为储氢材料的有效利用率。研究发现,均相碱可促进水合肼完全分解为H2和N2。当前,高性能水合肼分解产氢体系通常依赖可溶性碱或强碱性介质,以加速N–H键活化并抑制副反应。然而,外加碱源不可避免地带来设备腐蚀、操作流程复杂化及后续处理成本上升等现实问题。因此,在不借助外源碱的条件下、于中性环境中实现水合肼高效释氢,已成为该领域亟待突破的核心瓶颈,也是走向绿色制氢实用化的关键挑战。
受局域微环境调控理念启发,团队在室温下通过湿化学法快速构筑了具有清晰界面的NiPt-Ni(OH)2催化剂。该结构可利用界面处丰富的局域碱性位点,替代传统催化体系中必需的均相强碱添加剂,成功实现在室温中性介质中水合肼的高效分解产氢。研究表明,界面碱性位点可显著降低反应决速步能垒、优化反应动力学,同时诱导肼分子以线性有利构型吸附,有效抑制副产物氨气生成。得益于此,催化剂在室温中性条件下展现出优异的催化性能(TOF = 310.7 h-1)。该工作提出“界面局域碱增强催化”的微环境调控新策略,同时发展出简便高效的室温合成路线,为金属-氢氧化物异质催化剂的设计合成和液态储氢材料的实用化提供了兼具创新性与可行性的参考方案。

原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.7897749
[三审三校:王 昆 胡晓玉 梅 云]