近日，我院陈义旺/廖勋凡教授团队在有机与钙钛矿太阳电池界面材料研究方面取得重要进展，相关成果以《Perylenocarbazole-Based Polycyclic Aromatic Self-Assembled Monolayers with Tailored Electrostatic Potentials for High-Performance Organic and Perovskite Solar Cells》为题发表于国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF: 17.6）。江西师范大学2024级硕士生陈星、廖淑桢、2023级硕士生杨永龙和香港中文大学付予昂博士为共同第一作者，江西师范大学廖勋凡教授和陈义旺教授为本文通讯作者，江西师范大学化学与材料学院/国家单糖化学合成工程技术研究中心/氟硅能源材料与化学教育部重点实验室为第一完成单位。
有机太阳能电池（OSCs）和钙钛矿太阳能电池（PSCs）因具有高效率、轻质柔性和可溶液加工等优势，是新型光伏领域的重要研究方向。作为空穴传输界面层，p型自组装单分子层（SAMs）能够调控ITO电极功函数、优化能级匹配并降低界面复合，已成为高性能OSCs和PSCs中的关键材料。然而，传统咔唑基SAM分子通常存在π-π相互作用较弱、ITO表面堆积无序、分子取向难以精准调控等问题，难以同时满足有机和钙钛矿太阳电池对高效、稳定、通用界面层的需求。
针对上述难题，该团队提出了以分子静电势（ESP）为核心描述符的界面分子设计策略，构筑含氮大π共轭多环芳香自组装单分子层材料。研究人员将刚性平面的苝并咔唑（PCz）核心、烷基链优化与溴取代相结合，设计并合成了4PCzBr和6PCzBr两种新型SAM分子。相比传统咔唑基SAM，PCz骨架具有更大的共轭面积和更强的电子离域能力，可增强分子间π-π堆积并促进ITO表面形成致密、有序的单分子层。其中6PCzBr进一步兼顾了分子溶解性、单分子层有序性和界面静电调控能力。研究表明，6PCzBr能够显著提高ITO电极功函数，降低空穴提取势垒，并通过更有序的界面堆积提升电荷传输效率。更重要的是，6PCzBr较高的平均ESP可增强其与聚合物给体PM6之间的静电相互作用，诱导PM6在ITO/SAM埋底界面优先结晶，进而构筑“底部给体富集、顶部受体富集”的理想垂直相分离形貌。
得益于上述协同界面调控，基于6PCzBr的二元有机太阳电池实现了19.21%的光电转换效率，在三元体系中，器件效率进一步提升至20.16%。同时，将6PCzBr应用于倒置钙钛矿太阳电池空穴传输层时，器件最高效率达到26.20%，稳态输出效率达到25.80%。在氮气环境和连续模拟AM 1.5G光照下，未封装器件经过1100小时最大功率点跟踪后仍保持初始效率的94.4%，表现出良好的运行稳定性。该研究证明，以静电势为分子描述符设计的含氮多环芳香自组装单分子层，可作为适配有机光伏与钙钛矿光伏体系的通用界面平台，同时建立了普适性的高效界面分子设计新范式，为推动新型光伏技术产业化发展提供了重要的理论与技术支撑。
文章链接：https://doi.org/10.1002/ange.4031162
[三审三校 廖勋凡 胡晓玉 熊 斌]
