近日，我院彭桂明教授团队在流动光催化合成过氧化氢领域取得重要研究进展，相关研究成果以《Polarized Electronic Structure of Carbon Nitride Enhances Selective Triphase Continuous-Flow Photosynthesis of Hydrogen Peroxide》为题，发表于国际顶级期刊《ACS Catalysis》。彭桂明教授和巫素琴老师为论文的通讯作者，何贸（博士生）、熊帅、涂宗兴（博士生）为本文共同第一作者，江西师范大学为唯一完成单位。
过氧化氢作为一种重要的绿色化学品，在医疗、环保、化工及能源领域应用广泛。目前其工业生产严重依赖高能耗、高污染的蒽醌法，开发绿色、可持续的合成新工艺意义重大。光催化氧还原合成H2O2以水和氧气为原料，工艺简单，无污染无排放。其中，氮化碳（CN）因具有合适的能带结构、可调的化学组成和良好的稳定性而备受关注，但仍普遍存在电荷分离效率低、氧气传质慢、氧气吸附与活化能力弱、间歇式反应不利于连续运行等问题。
为解决上述难题，彭桂明教授团队提出了一种从分子电子结构极化调控与宏观液/固/气三相连续反应器工程的协同策略，实现高效连续光催化合成H2O2。研究团队通过强吸电子基团（磺酸基和氰基）同时修饰氮化碳骨架，打破了氮化碳材料对称的电子结构，诱导产生显著的电子极化并形成分子内建电场，极大地促进了光生电荷的分离与传输。同时，电子结构调控增强了材料对O2的吸附与活化能力，并有利于高选择性分步两电子ORR合成H2O2。实验结果表明，该催化剂光催化产H2O2产率达到44.5 mmol g-1 h-1，是原始氮化碳材料的41倍，在400 nm波长下表观量子产率达36.5%，H2O2选择性超过94%。所获H2O2溶液可直接用于芬顿反应，展示了其实际应用潜力。为解决液相中O2传递缓慢及反应连续运行等问题，团队将该催化剂负载于疏水气体扩散层上，构筑了气/液/固三相连续流光催化反应器。该反应器利用气相层快速供应O2，在流动条件下实现了H2O2的连续合成与即时分离。与传统的液/固两相间歇式反应相比，三相连续流动光催化合成H2O2产率提升了4倍，并展现出优异的运行稳定性。研究团队还将该H2O2光合成过程与光催化有机分子（如糠醇）高值转化耦合，提升反应经济价值。
原文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00507
[三审三校：巫素琴 胡晓玉 熊 斌]
