我校陈义旺教授、朱佩佩博士在《Chemical Science》期刊上发表研究成果
发布时间: 2022-09-22 浏览次数: 10


近日,我校陈义旺教授、朱佩佩博士等人在氨基芳烃的电催化合成方面取得重要研究成果,该工作以《Understanding Electrocatalytic Mechanism of Self-Template Formation of Hierarchical Co9S8/Ni3S2 Heterojunctions for Highly Selective Electroreduction of Nitrobenzene》为题发表在在国际顶级期刊《Chemical Science》上,江西师范大学为第一完成单位,化学化工学院2020级硕士研究生王选萍与南昌大学2020级博士研究生李龙彬为本文第一作者,化学化工学院朱佩佩博士、高等研究院陈义旺教授与南京大学丁梦宁教授为本文的通讯作者。《Chemical Science》是英国皇家化学会(RSC)的旗舰期刊,是化学领域最具影响的顶级学术期刊之一,最新影响因子为9.969。

功能化苯胺在许多工业中都是重要的化学原料,包括染料、药品、导电聚合物等。以水为可持续氢源的电催化硝基芳烃还原反应是生产功能化苯胺的一种新兴技术。然而,低成本的电催化剂的开发和对硝基芳烃选择性还原反应的机理理解仍然具有挑战性。基于廉价无污染的H2O为氢源,采用绿色的电催化合成手段,该工作提出了一种钴基硫化物异质结自支撑阴极(Co9S8/Ni3S2-NF)用于高效催化硝基苯转化(转化率~99%),并高选择性(~96%)地合成苯胺,并且该类催化剂具有出色官能团容忍性。同时,该论文对反应的机理进行了深入理解,发现Ni3S2Co9S8的电子转移有利于水分子和硝基苯分子在界面位点的共吸附,促进活性氢(H*)的形成和硝基的还原(NO-RR)。此外,界面电荷转移打破了Co9S8/Ni3S2界面上两个活性Co位的对称性,显著降低了硝基还原为胺基的能垒。该工作为具有良好电催化硝基芳烃还原性能的金属硫化物基异质结界面工程提供了成功的实例,研究揭示了NO-RR在金属硫化物基异质结上的电催化机理,反映了界面工程在绿色合成中的优势和巨大潜力。

 

论文链:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d2sc03585e