喜报——我院分子基能源化学团队在Nature Energy等顶级期刊发表系列研究成果
发布时间: 2020-11-16 浏览次数: 1470

    我院分子基能源化学团队积极与国内外著名课题组开展合作,近期在分子基能源催化及吸附分离领域取得一系列创新性成果,在Nature Energy (影响因子46.495)  (DOI: 10.1038/s41560-020-00709-1)ACS Sustainable Chemistry & Engineering (DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c03376)Angewandte Chemie International Edition(德国应用化学)(DOI: doi.org/10.1002/anie.201809144; DOI: 10.1002/anie.202011300)等系列顶级期刊发表多篇研究成果,何纯挺教授与国内知名教授为上述期刊论文第一作者或共同通讯作者。

金属有机框架(MOF) 由金属离子和有机配体组装形成的三维晶态多孔材料,这类材料在气体储存、吸附分离、能源催化等多个领域具有重要应用前景。长期以来,研究人员致力于合成过电位低的析氧反应 (OER) 电催化剂以实现高效的水分解制氢,MOF电催化剂展现出了很高的OER催化活性,但对于其构效关系,尤其是活性结构的作用与演化知之甚少。研究团队以高活性的Ni0.5Co0.5-MOF-74为对象,结合原位X射线吸收光谱(XAS) 、高分辨率透射电子显微镜 (HRTEM) 和理论计算系统地揭示了MOFOER过程中原子级两相结构转变,并且阐明了双金属活性调控机制及其高催化活性起源。该研究成果近日发表于Nature Energy (影响因子46.495)  (DOI: 10.1038/s41560-020-00709-1),国家纳米中心赵慎龙博士、中科院高能所Chunhui Tan博士和何纯挺教授为该论文的共同第一作者。

1 CoNi-MOF-74结构演化及不同金属比例对OER活性的调控

 

与三维的MOF相比,二维的MOF纳米片能暴露更多的活性位点,应当具有更高的电催化活性。然而,可控地合成具有特定结构和性能的MOF纳米片仍然是一个很大的挑战。研究团队合成了系列镧系金属调控的NiMOF,并通过原位电解得到了超薄二维MOF材料,并获得了优异的OER性能。该研究成果发表于ACS Sustainable Chemistry & Engineering (DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c03376),广西师大黄金副教授、张中研究员和我校何纯挺教授为该论文的共同通讯作者。

 


2 3d金属MoW对钴咪唑结构单元的活性调控

 

咪唑钴框架是用于OER反应的经典电催化剂,但其活性相对贵金属催化剂低很多。因此,研究团队采用一种非3d金属调节策略,将MoW引入咪唑钴框架中实现了对活性中心电子结构的有效调控,在不需要强碱电解质的条件下便可表现出优异的OER活性,性能远超商用的RuO2催化剂。该研究成果发表于Angewandte Chemie International Edition(德国应用化学)(DOI: doi.org/10.1002/anie.201809144)。中山大学张杰鹏教授与何纯挺教授为该论文的共同通讯作者。

 

3 高疏水性氢键多孔分子晶体对丁烷异构体的吸附分离

 

丁烷和异丁烷都是重要的工业气体,但它们之间的分离非常耗能。基于多孔材料的吸附是一种节能的分离方法。由氢键等较弱的化学键连接的多孔分子晶体 (PMC) 是一种有趣的吸附剂,但它们由于稳定性和可设计性较差,以前很难实现有效的吸附分离。研究团队合成了一种基于氢键连接的环双核银多孔分子晶体,表现出对丁烷异构体的类分子筛分离。分离选择性高达23,并且结合计算机模拟和原位X射线单晶/粉末衍射揭示了微弱的框架柔性对吸附分离的重要性。该研究成果也发表于Angewandte Chemie International Edition (DOI: 10.1002/anie.202011300)。中山大学张杰鹏教授与何纯挺教授为该论文的共同通讯作者。

分子基能源化学团队组建于201812月,由学院何纯挺教授领衔,主要致力于分子基纳米材料设计及其能源化学研究。上述研究工作得到了国家自然科学基金、中国“青年人才托举工程”、江西师范大学博士启动经费等的支持。